한국전기연구원(KERI) 차세대전지연구센터 하윤철 박사팀과 금오공대 신소재공학부 박철민 교수팀이 전고체전지 상용화를 앞당길 수 있는 '고체전해질용(아지로다이트 계열) 황화실리콘(SiS2) 저가 제조기술'을 개발했다.
전고체전지는 양극과 음극 사이에서 이온을 전달하는 전해질을 액체가 아닌 화재나 폭발 위험성이 낮은 고체로 대체한 것이다. 그러나 제조공정 및 양산화의 어려움, 높은 단가 등 상용화까지 해결해야 할 많은 과제를 안고 있어 전 세계적으로 연구개발이 활발하게 진행되고 있고 KERI에서도 여러 성과를 이뤄냈다.
이번에 하윤철 박사팀이 주목한 소재는 황화실리콘이다. 전고체전지용 고체전해질에 황화실리콘(SiS2)을 첨가하면 이온 전도도 및 수분 안정성(moisture stability) 황화물계 고체전해질은 수분(moisture)에 노출될 경우 황화수소(H2S) 가스를 발생시키는데 황화실리콘을 첨가하면 발생되는 H2S 가스를 줄일 수 있음을 향상시킬 수 있다는 것은 학계에서 널리 알려진 사실이다.
하지만 황과 실리콘의 합성 과정에서 높은 반응온도가 필요하고 이에 따른 황의 증기압이 너무 커지는 문제가 발생하는 등 황화실리콘의 제조를 위한 공정 난이도가 매우 높다. 이러한 이유로 황화실리콘은 현재 가격이 20그램(g)당 약 170만원에 달할 정도로 비싸다.
KERI의 성과는 황화실리콘 제조를 위한 최적 공정 기술을 개발하고 이를 전고체전지용 고체전해질에 적용할 수 있는 발판을 마련한 것이다.
연구팀은 황과 실리콘의 배치를 최적화하여 합성 조건을 확립하고 800도의 높은 반응온도에서도 황의 기화에 따른 증기압을 버틸 수 있는 완벽한 밀폐 환경을 구현하는 데 성공했다.
결과물도 상용 제품의 품질과 대등했다. 연구팀은 만들어진 황화실리콘을 고체전해질 제조에 활용했고 2배 이상의 높은 이온 전도도 및 수분 안정성을 가지는 것을 확인했다. 공정의 최적화로 과정은 단순화하고 제조비 감소도 기대할 수 있는 결과다.
연구팀은 이번 황화실리콘을 고체전해질뿐만 아니라 액체전해질 기반의 리튬이온전지 음극 활물질 분야에도 적용하여 유의미한 결과(충·방전 과정에서의 층상구조 소멸 및 회복 현상 세계최초 규명)를 얻기도 했다.
이러한 황화실리콘 관련 전반적인 연구결과는 우수성을 인정받아 에너지·연료 분야 세계적 논문인 '저널 오브 머터리얼즈 케미스트리 에이(Journal of Materials Chemistry A, IF: 14.511)'의 표지논문으로 최근 선정됐다.
KERI는 해당 기술에 대한 특허 출원을 준비하고 있다. 또한 관련 수요업체를 발굴하여 황화실리콘 제조 공정의 스케일업(Scale-up) 및 상용화를 추진한다는 계획이다.
KERI 하윤철 박사는 "그동안 황의 증기압 상승을 해결하기 위해 국내외 많은 연구진이 고가의 원료를 사용하거나 특수 공정을 도입하는 등 어려움을 겪었는데 우리의 성과로 고체전해질용 황화실리콘을 저렴하고 쉽게 제조할 수 있는 길이 열리게 될 것"이라고 전했다.
